NaxCoO2体系单晶的生长、输运和红外光谱性质研究
层状过渡金属化合物NaxCoO2系统最近受到广泛关注，这其中有几个重要原因：一是发现当Na含量较低时（1/4至1/3之间）通过在晶体结构中插入水分子可形成超导体。很多人认为这可能是除了铜氧化物高温超导体之外的又一种掺杂的Mott绝缘体。二是该系统具有二维三角格子结构，因而被认为是自旋液体理论合适的模型系统。三是该系统具有丰富的物理相图。该系统在高Na含量（x>0.75）时，其磁结构比较复杂，已有的不同的实验结果表明，体系存在能量尺度不同的铁磁序，反铁磁序和自旋密度波（SDW）。中科院物理所极端条件物理重点实验室雒建林和王楠林等和理论所向涛研究员合作，研究了Na0.85CoO2晶体的低温磁化率、比热和磁阻。他们发现当磁场沿c方向时，体系中存在由磁场诱导的由反铁磁到铁磁的磁性相变，这一相变是由低场下自旋指向c方向到高场下自旋突然躺倒到CoO2面内的转变导致的。他们的结果表明体系的基态CoO2面内是铁磁关联而面间是反铁磁关联。同时他们得到了适用于高Na含量的NaxCoO2的磁性相图（图1）。这些发现对理解强关联二维三角格子体系的磁性有一定意义。此项工作得到国家自然科学基金委和科学院创新方向性项目支持。该项工作已发表在Phys. Rev. Lett. 93, 187203 (2004).
图1. Na0.85CoO2的磁性相图。插图是临界点附近的放大图。
NaxCoO2系统在Na含量为0.5的两侧是磁性状态完全不同的金属，但在0.5附近则表现出电子的冻结，形成电荷有序绝缘体。中科院极端条件物理重点实验室王楠林研究组与中国科技大学陈仙辉教授研究组合作用红外反射谱技术研究了Na0.5CoO2晶体中的电荷激发，观察到与电荷密度波基态对应的能隙打开和伴随晶格结构变化出现的新声子峰。实验结果显示该化合物中有强的电子-声子相互作用，导致低温下存在束缚的极化载流子。他们还比较了不同Na含量样品的光学响应，发现导电载流子数目随Na含量的减少系统增加，因而指出该系统应该理解为掺杂的能带绝缘体，而并非是掺杂的Mott绝缘体。该项工作已发表在Phys. Rev. Lett. 93, 147403 (2004)。
图2. Na0.5CoO2的面内光电导谱。低频处的箭头指示能带位置，高频处的箭头指示低温下增强的电导峰。
此外，王楠林等人与理论物理研究所向涛研究员、美国橡树岭国家实验室金荣英研究员等合作，用光反射谱技术研究了Na含量为0.7单晶样品在不同能量区域的电荷激发。他们发现光电导谱在高能区域（1.6 - 3.1 eV）存在两个显著的带间跃迁，中红外区（0.4 eV）存在一弱峰。他们比较了实验结果与电子结构理论计算的差异，讨论了自旋极化和电子关联可能引起的效应。而在远红外能区，他们发现导电载流子的响应严重偏离Drude模型，电导率在低频反而降低。他们指出该行为并非源于载流子局域化，而对应于角分辨光电子谱中准粒子峰的消失，费米液体图象失效。他们的实验还表明低温下在测量能量范围之外还存在一极为狭窄的Drude分量，对应于低温下经过质量重整化修正的准粒子。该工作对理解NaxCoO2晶体的电子结构和电荷动力学行为有重要意义，该项工作已发表在Phys. Rev. Lett. 93, 237007 (2004)。
图3. Na0.7CoO2的面内光电导谱。α和β指示两个带间跃迁，γ是中红外区域的弱吸收特征。
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