本组简介 研究方向

1. 塌缩相CaFe2(As0.935P0.065)2单晶的光学性质研究
 

“122”是被研究的最多的铁基超导体系,其中CaFe2As2在170K发生磁性相变,从金属顺磁态进入金属反铁磁态,同时发生晶体结构相变,从四方相变成正交相。加压或化学掺杂会逐渐压制反铁磁序,使其进入一个新的相,即塌缩(四方)相。塌缩相是在不改变晶格对称性的前提下,c轴减小10 %,a轴增大2 %。伴随着晶体结构的突变,其磁结构和电子结构也发生了很大的改变:局域Fe磁矩淬灭,能带结构重组等已被实验证实。另外在塌缩相中没有观察到本征的超导电性,这为我们理清结构、磁性和超导之间的关系提供了线索。我们生长了CaFe2(As0.935P0.065)2单晶样品,输运测量表明在As位掺P压制了母体中的反铁磁序,在75K左右发生塌缩相变,并在32K左右观察到了界面/丝状超导电性。不同于母体CaFe2As2,塌缩相中费米面的重构使得光谱发生了很大的变化。在整个温度区间,低能光电导谱都能用一宽、一窄两个Drude分量很好地拟合。在塌缩相变温度以下,由于能带向高能方向移动,电子型能带的有效质量变小,使得窄Drude项的谱重增加,而布里渊区中心Г点空穴型费米面消失,使得宽Drude项的谱重减小,导致总的低能谱重减小。Г点附近的空穴型能带沉入费米能级以下,使得3200 cm-1附近出现了新的带间跃迁特征,这与理论计算结果相符。此外,在塌缩相变温度以下,宽Drude项的散射率突然减小,以及高能部分非常规谱重转移现象的缺失,都进一步表明塌缩相中电子的关联效应受到压制。详见Phys. Rev. B 90,144513 (2014)。 pdf

2. Ba2Ti2Fe2As4O单晶的光学性质研究


铁基超导体的发现引起了凝聚态领域的极大关注同时激发了人们探索新材料的热情,特别是具有类似铜基或铁基超导体的结构的新材料。此外,由于铁基超导体普遍存在着自旋密度波相变,具有自旋密度波(SDW)或电荷密度波(CDW)不稳定性的新材料也十分令人感兴趣。BaTi2Sb2O是最近发现的具有这种层状结构同时具有SDW/CDW不稳定性的一种新材料,其超导转变温度为1.2 K,掺杂后最高可以达到6.1K。BaTi2Sb2O的SDW/CDW相变发生在45K,同一体系的其他材料(Na2Ti2Sb2O,Na2Ti2As2O,BaTi2As2O)中也都发现了SDW/CDW相变,在电阻率和磁化率曲线上可以看到相变前后的明显转变。第一性原理计算表明该体系中的SDW/CDW相变源自费米面的嵌套效应。Ba2Ti2Fe2As4O是最近发现的含有Ti2As2O层结构的超导体,在不掺杂的情况下Ba2Ti2Fe2As4O的超导转变温度在21.5K并于125K附近发生密度波相变。从结构上看Ba2Ti2Fe2As4O同时包含了Ti2As2O层和FeAs层,第一性原理计算表明它的费米面可以很好的被分成Ti的d电子贡献的费米面和Fe的d电子贡献的费米,其中TiO层有0.1e的电荷转移到Fe2As2层产生了自掺杂效应,所以该材料中的超导转变被认为起源于Fe2As2层而不是Ti2As2O层。红外光谱的研究表明密度波相变后有近一半的费米面丢失,而其他Ti基化合物(Na2Ti2As2O,Na2Ti2Sb2O)相变后几乎所有费米面都丢失,这因为相变后Ba2Ti2Fe2As4O中还有大部分Fe的d电子贡献的费米面剩余。超导态的电导率谱可以用两个能隙(3.4meV和7.9meV)拟合,其性质和电子型掺杂的Ba(Fe0.85Co0.15)2As2超导态的性质很接近,这支持了自掺杂效应导致该材料发生超导的说法。NMR和usR的实验表明BaTi2Sb2O中的密度波相变是CDW相变,所以Ba2Ti2Fe2As4O中很可能也是CDW相变,这种CDW态和超导态共存的材料尤其对于研究对称破缺体系下的集体激发模式(如超导体的Higgs mode)具有意义。该文被Phys. Rev. B编辑选为编辑推荐文章,详见hys. Rev. B 90,144508 (2014)。pdf

 

3. Nd(O,F)BiS2单晶的光学性质研究

最近两年具有BiS2二维层状结构单元的一类新超导体受到人们的关注。该类结构的第一个超导体是Bi4O4S3,其超导转变温度为4.4K,是由日本Mizuguchi等人首先报道。之后人们很快发现其它多个具有BiS2结构单元的新体系,包括ReO1−xFxBiS2 (Re= La, Ce, Pr, Nd, Yb),Sr1−xLaxFBiS2,以及La1−xMxOBiS2 (M= Ti, Zr, Hf, Th)等等,从而形成一个家族。先前的研究主要集中在多晶样品,人们发现没有掺杂的ReO1−xFxBiS2是半导体,利用F替代O掺入电子之后,体系逐渐变成金属,低温下进入超导态,最佳超导出现在x=0.5附近。电子结构计算表明导电的电子主要来自Bi的6Px/Py轨道,在x=0.5附近时系统具有很大的费米面,并且具有很好的费米面嵌套不稳定性,嵌套波矢为(pi,pi,0)。最近包括我们在内的几个小组生长了单晶样品,两个独立的角分辨光电子能谱测量均表明费米面很小,对我们生长的NdO1−xFxBiS2单晶样品其电子掺杂浓度只是在x=0.07附近。我们对所生长的单晶样品进行了详细的光学性质研究,发现样品的等离子体频率只有2.1eV,远小于人们对x=0.5的LaO0.5F0.5BiS2给出的5.99eV。我们计算了x=0.07掺杂浓度的电子结构和光学性质,发现实验测量的等离子体频率和带间跃迁能量尺度均与理论计算给出的结果一致。光谱实验分析表明这是一个简单的金属系统,电子关联效应几乎不存在,因此排除了基于较强电子关联效应的相关超导理论。另外,由于存在Bi位的缺位,实际掺杂浓度远小于具有电荷密度波不稳定性的x=0.5,也排除了基于x=0.5掺杂浓度的奇异费米面结构的相关超导理论。 详见Phys. Rev. B 90,054507 (2014)。pdf

 

4. 稀土金属三碲化合物RTe3的多重电荷密度波有序与竞争之系统研究

稀土金属三碲化合物RTe3是典型的费米面嵌套驱动的电荷密度波体系,其中稀土金属R指的是镧系元素。先前的大量实验和研究结果表明,对于R原子比较轻的稀土元素,RTe3化合物随着温度的演化只会发生一次电荷密度波相变,且对应的嵌套波矢约为2/7 c*。对R比较重的元素如镝、钬、铒和铥等,则会经历两次电荷密度波相变,第二次密度波相变的转变温度更低,且其对应的嵌套波矢与第一次相变的波矢大小基本相等、方向相互垂直。另外,第一次电荷密度波的相变温度是随着R原子质量的增加而减小的,第二次则表现出相反的行为。

2011年我们分别研究了重稀土(如ErTe3)和轻稀土元素的三碲化合物(如CeTe3)的光学性质。我们发现,对于ErTe3化合物,的确在两个不同的CDW相变温度以下光电导谱上分别打开了两个不同大小的能隙,并且能隙大小与角分辨光电子能谱测得的能隙大小完全一致(Phys. Rev. B 84, 155132 (2011))。但是,对于轻稀土元素CeTe3化合物,除了高温观察到就存在显著的能量尺度很大的能隙外,在低温同样也存在一能隙结构,视乎预示着轻稀土元素的三碲化合物也存在两个CDW相变(或有序),这与对该化合物的其它实验测量结果并不一致,结果令人十分迷惑(Phys. Rev. B 83, 155113 (2011))。2014年初我们报道,对于居于中间区域的稀土金属TbTe3化合物,红外光谱已及泵浦探测实验也表明低温下存在两个不同能量尺度的能隙(Phys. Rev. B 89, 075114 (2014))。我们发现,无论是CeTe3还是TbTe3,在低温所观察到的第二个能隙并不对应于重稀土元素的第二个CDW有序,因为其能隙大小和变化行为完全不符合几个重稀土元素所表现出的演化规律。

为了研究清楚RTe3系统所表现出的复杂CDW有序行为,我们生长了11个不同的稀土金属三碲化合物RTe3(R=La, Ce, Pr, Nd, Sm, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm)单晶样品,对它们进行了系统的不同温度下的红外光谱测量,我们发现该系统实际上存在第三个CDW有序态,其对应的能隙大小随稀土离子轻重系统也同样呈现出有规律的演化。先前在CeTe3和ErTe3上观察到的低温出现的能量尺度较低的能隙特征实际上对应于这第三个CDW有序。从轻稀土到重稀土元素,其离子半径逐渐减小,对应于化学压力逐渐增大,第一个和新发现的第三个CDW能隙的大小都系统减小。当稀土离子半径减小到Dy(即DyTe3),系统开始出现原来观察到的第二个CDW有序对应的能隙。实际上对于DyTe3低温下同时存在三个CDW能隙结构,因而应具有三个CDW有序。进一步减小离子半径,第三个CDW消失,同时第二个CDW相变温度和能隙尺度相应增加。另外该能隙对应的谱重变化与第三个和第一个能隙的谱重变化相反,反映出它们之间的竞争行为。通常情况下,人们观察到的竞争序主要是不同有序态之间(如CDW和超导)的竞争,而这里则是都来自于CDW有序态之间的竞争。通过对费米面的分析,我们认为第三个CDW有序对应的能隙打开可能源自于晶体结构中两个Te四方格子层之间相互作用导致的费米面劈裂(bilayer splitting)及所诱导的额外嵌套效应。该工作给出了RTe3系统CDW相变随稀土离子尺寸演化的详细相图,第一次揭示RTe3中存在三个CDW有序并随稀土离子尺寸变化系统演化,对认识该系统的CDW相变有重要意义。这一系统研究工作发表在Phys. Rev. B 90, 085105 (2014),并被选为Editors' suggestion。 pdf

 

 

5. 用红外光谱研究Sr3Ir4Sn13单晶样品的结构相变

金属间化合物是凝聚态物理关注的电子系统之一,可能具有较强的电子关联效应和复杂的电子性质。最近人们发现Sr3Ir4Sn13具有令人十分感兴趣的结构相变与超导电性的共存。Sr3Ir4Sn13具有三维立方晶体结构,其特点是晶格中包含12个Sn原子所形成的笼子结构。该材料在147K发生结构相变(晶格沿三个方面均增大一倍),在5K左右进入超导态。先前的研究表明这个结构相变与Lindhard函数的显著增强相关联,对应于电荷密度波的不稳定性。这样该材料提供了一个认识三维立方结构系统可能存在电荷密度波相变的稀少体系。我们生长了Sr3Ir4Sn13单晶样品,对其进行了细致表征,通过光谱测量研究了结构相变的可能起源。我们的光谱测量揭示温度变化会引起宽广能量范围的谱重转移,反映了该材料存在较强的电子关联效应,这与比热测量揭示的较大的电子比热系数(40 mJ/K2mol2)相一致。结构相变温度以下,我们在光电导率谱上观察到显著的能隙打开特征,导致费米面附近的巡游电子数目下降。但是能隙所打开的能量尺度则远大于电荷密度波相变的平均场理论所预期的能量尺度(高了一个量级)。此外在相变温度处的比热跳跃也远高于关于CDW相变平均场理论预期的大小。这两种情况似乎都和三十年前Varma和Simons讨论过的强耦合CDW相变理论相一致,即强的电声子耦合可能导致布里渊区较宽区域的声子发生软化,从而导致远超过弱耦合理论的能隙大小和比热跳跃。 详见Phys. Rev. B 90, 035115 (2014).pdf

 

6. TbTe3单晶中的多重电荷密度波序
稀土金属三碲化合物RTe3是典型的费米面嵌套驱动的电荷密度波体系,其中稀土金属R指的是镧系元素。大量的研究和实验结果表明,对于R原子比较轻的稀土元素,RTe3化合物随着温度的演化只会发生一次电荷密度波相变,且对应的嵌套波矢约为2/7 c*。对R比较重的元素如镝、钬、铒和铥等,则会经历两次电荷密度波相变,第二次密度波相变的转变温度更低,且其对应的嵌套波矢与第一次相变的波矢大小基本相等、方向相互垂直。另外,第一次电荷密度波的相变温度是随着R原子质量的增加而减小的,第二次则表现出相反的行为。
对于R原子质量比较适中的TbTe3,人们普遍认为在该化合物中只发生了一次电荷密度波相变,其输运特征也只在TC1=336 K表示出了反常。但是我们对TbTe3单晶的红外光谱测量表明,该样品明显有两个密度波能隙打开的特征,且两个能隙的大小分别Δ1=450 meV和Δ2=260 meV,其中Δ1与角分辨光电子能谱测得的能隙大小基本一致,但是Δ2从未在其它任何实验中观察到过。为了验证第二个能隙是真实存在的,我们进一步对TbTe3单晶做了超快泵浦-探测的研究——其准粒子的超快动力学不仅确认了两个能隙的存在,而且得到了第二次相变的温度TC2=165 K。值得注意的是,该相变温度远大于DyTe3的第二次相变温度,严重违背了其它重稀土元素第二次相变温度的演化趋势,表明TbTe3中出现的第二次相变与其它重稀土元素来源于不同的机制。

详细见R. Y. Chen, B. F. Hu, T. Dong, N. L. Wang , “Revealing a new charge density wave order in TbTe$_3$ by optical conductivity and ultrafast pump-probe experiments”, Phys. Rev. B 89, 075114 (2014). PDF

 

7. 密度波材料Na2Ti2Pn2O(Pn =Sb,As)的红外光谱研究

低维电子系统经常会出现不稳定性,低温下可能发生对称破缺进入新的量子物态。电荷密度波、自旋密度波、超导电性等是这些不稳定性或对称破缺的典型代表,特别是这些不同不稳定性的相互竞争是当今凝聚态物理的主要研究课题之一。通常情况下电荷或自旋密度波是由费米面的拓扑结构决定的,不同区域的两费米面移动某一波矢(通常称为嵌套波矢)后可以重叠会使得Lindhard电子响应函数在该波矢显著增强或发散,这样微弱的扰动(如通过电声子相互作用或电子电子相互作用)会使得系统失稳,相互嵌套的费米面在低温下打开能隙,降低电子系统的能量,系统进入新的量子态。对于准一维电子系统,费米面几乎是一个点,这样费米面的嵌套会使得费米面上完全打开能隙,系统进入绝缘体状态。但是对于二维或三维系统,费米面的嵌套通常只能发生在部分区域,这种不完整的嵌套只能在嵌套区域打开能隙,其它区域的费米面依然保留,这样低温下的电荷或自旋密度波状态依然保持金属性。到目前为止,在二维或三维体系似乎没有报道电荷或自旋密度波相变导致真正的绝缘体状态。

最近,一种新的超导体系Ba1-xNaxTi2Sb2O 受到了广泛的关注,取决于掺杂浓度其超导转变温度可以达到6K。该系统属于包含Ti2Pn2O(Pn=As, Sb)结构单元的一个层状化合物家族。最早报道的材料是Na2Ti2Pn2O(Pn=As, Sb),之后人们发现两层Na构成的原子层可以被Ba或(SrF)2,(SmO2)等结构单元替代。在该家族中,不同的材料体系在某一温度下均会发生类似于密度波的相变,但是对于这些相变是电荷密度波相变还是自旋密度波相变一直存在严重争议,第一性原理计算甚至表明对该结构家族有些系统发生的是电荷密度波相变,有些则是自旋密度波相变。由于涉及到是否存在磁性的问题,使得人们对掺杂的超导样品电子的配对对称性(是简单s波配对还是存在能隙函数的反号)存在不同看法,因而对该系统的研究吸引了人们的兴趣。

我们用助溶剂方法生长了母体 Na2Ti2Pn2O(Pn =Sb,As)母体的单晶样品并对其结构、电磁性质和比热性质进行了细致表征,用Montgomery方法测量了各向异性电阻率,揭示其是各向异性非常强的金属系统(Phys. Rev. B 88, 144513 (2013))。我们系统研究了Na2Ti2Sb2O样品的光学响应,发现其反射率均有较强的温度依赖关系,并表现出金属特性。在相变温度114K附近,光谱发生了显著的变化,并显示出典型的电荷密度波特征,探测得到的能隙大小为1100cm-1。能隙的打开导致费米面附近绝大多数载流子丢失,同时散射率明显的减小。通过分析自由电子的电导率谱重并与第一性原理计算得到的等离子体频率进行对比,揭示相对于铁基超导体来讲该材料的关联作用更弱。 实验得到的能隙与相变温度之比值较密度波相变的BCS平均场理论的结果大很多,说明该体系中有较强的涨落存在。这是第一个对包含Ti2Pn2O(Pn=As, Sb)结构单元的层状化合物进行的谱学测量,发表在Phys. Rev. B 87, 100507 (R) (2013)。

最近我们对Na2Ti2As2O单晶样品的光反射谱进行了细致测量,出乎意外地发现样品先后经历了两次相变。在 320K附近发生的相变与Na2Ti2Sb2O样品完全类似,导致部分能隙打开,呈现出典型的密度波相变,在此温度以下样品进入一个低载流子密度的金属态。但是,继续降温,样品在42 K左右则发生了金属到绝缘体的转变,这一Na2Ti2Sb2O低温下行为完全不同。光电导谱数据显示,低温的相变似乎同样也起源于密度波相变。实验给出的高温发生的密度波相变的能隙大小为2600cm-1,而低温下的能隙大小约为300cm-1。在此之前,还没有确切的二维体系材料发生由密度波相变驱动的金属到绝缘体的转变,Na2Ti2As2O则成为这种情况的第一个或极为稀少的例子。这些结果对认识Na2Ti2Pn2O(Pn =Sb,As)家族的电子结构和性质有重要意义。详见Phys. Rev. B 89, 155120 (R) (2014)。

最新见Y. Huang, H. P. Wang, R. Y. Chen, X. Zhang, P. Zheng, Y. G. Shi, N. L. Wang, “Revealing multiple density wave orders in non-superconducting titanium oxypnictide Na$_2$Ti$_2$As$_2$O”, Phys. Rev. B 89, 155120 (2014). pdf

 

8. YbOs2Al10材料中的混合价态研究

近些年来具有与YbFe2Al10相似结构的化合物吸引了人们相当大的关注,它们通常拥有独特的物理性质,如近藤半导体行为、重费米子行为,及非费米液体导体等。在数年前人们就已对3d过渡金属化合物YbFe2Al10及4d材料YbRu2Al10进行过研究,而对于5d金属化合物YbOs2Al10的研究还是空白。因此更完整的了解具有YbFe2Al10相似结构类型的5d金属化合物YbOs2Al10及其深层次的物性,进一步探索3d电子到5d电子化合物的混合价态行为是非常必要的。
我们首次成功制备出高质量的YbOs2Al10单晶样品,通过对单晶衍射和结构分析、磁性检测及分析、比热、电阻率测量以及采用第一性原理理论计算等等这一系列的研究,我们发现YbOs2Al10在磁性上展现出一个本征的混合价态行为。对它们的研究使得我们更好地理解关联电子体系。详见 Xu Zhang, Desheng Wu, Ping Zheng, Kai Feng, Jiyong Yao, Hongwei Jiang, Hai Wang, Youguo Shi, Yifeng Yang, Nanlin Wang, "Crystal growth, structural and electromagnetic properties of LnOs2Al10 (Ln = Lu, Yb)”, Inorganic Chemistry 53, 4387 (2014). pdf

9.BaOsO3的光学研究
近年来,各实验和理论研究揭示了许多4d/5d元素化合物有奇异的性质,例如奇异的Mott绝缘体Sr2IrO4 、Cd2Os2O7中的Slater金属绝缘体转变,以及重整化能带绝缘体NaIrO3。这些发现引起了研究者相当大的关注和研究兴趣。立方钙钛矿结构BaOsO3是锇系化合物中的新材料(Y.G.Shi et al. 2013 J. Am. Chem. Soc. 135 16507),它只能在17GPa压力下合成多晶。有趣的是虽然BaOsO3和NaIrO3有着相同的5d4组态,但是BaOsO3仅在50K以下的低温才出现负电阻温度关系,其负电阻温度关系的原因尚不清楚。也没有能带结构的实验研究。我们进行了红外反射率谱的测量和分析,在50K以下我们并没有在低频区域观察到能隙,而是发现该材料从300K到10K始终存在一个局域载流子的响应,显示该材料中导电电子的局域性。用局域修正的Drude模型并结合两个带间跃迁贡献可以较好地拟合宽广能区的电导率谱数据。分析表明,该材料的kFλ~1,意味着其处在金属-绝缘态转变的边缘。详见:J. Phys.: Condens. Matter 26,435601 (2014) pdf.该文被编辑选为编辑选为IOP Select。依照编辑email告知,只有满足下面条件之一的稿子会被选为IOP Select:*Substantial advances or significant breakthroughs; *A high degree of novelty,*Significant impact on future research. Qualifying articles are published first in the online journal and then become free for 365 days from the date they enter IOPselect.

 

 
 

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最近更新时间:2016.11.17 15:30
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